近期，我校環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院（碳中和科學(xué)與技術(shù)學(xué)院）王傳義院士團隊朱云慶老師在多金屬氧簇自組裝機理及CO2高值化利用領(lǐng)域取得研究成果，在化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6)上發(fā)表高水平論文。
【成果】基于多金屬氧簇的亞納米基元組裝
以亞納米尺度多面體為組裝基元，通過組裝可以獲得新穎且獨特的超結(jié)構(gòu)，其中最關(guān)鍵的問題是如何構(gòu)筑亞納米多面體。多金屬氧簇本身可以被視為一類亞納米多面體，已有的研究表明高對稱性多金屬氧簇趨向于各向同性自組裝，最終形成了球形黑莓結(jié)構(gòu)。如何拓展基于亞納米多金屬氧簇的組裝結(jié)構(gòu)的多樣性，仍然是非常具有挑戰(zhàn)性的難題。
近日，我校環(huán)境學(xué)院朱云慶老師與中科院寧波材料所何佩雷研究員、東北師范大學(xué)陳維超副教授等合作，以鈦取代的Keggin型多金屬氧簇為研究對象，通過非整比離子交換策略，調(diào)控了配體在多金屬氧簇表面的空間分布，構(gòu)建了具有菱形十二面體結(jié)構(gòu)的亞納米組裝基元，進一步在雙溶劑體系誘導(dǎo)其組裝，最終構(gòu)筑了微米級的菱形十二面體超結(jié)構(gòu)。該成果發(fā)表于化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊Angewandte Chemie International Edition ，王田博士作為第一作者，朱云慶老師作為通訊作者。
【成果簡介】
首先，對鈦取代多金屬氧簇與四正丁基溴化銨進行了整比與非整比的離子交換。分子動力學(xué)模擬計算表明，整比離子交換后，得到的是無序結(jié)構(gòu)的亞納米基元；而非整比離子交換后，可以獲得含溴離子的菱形十二面體亞納米基元。對于這兩種組裝基元，進一步通過雙溶劑體系誘導(dǎo)組裝后，分別得到了微米級的球形或菱形十二面體組裝體。通過非整比離子交換及組裝，實現(xiàn)了溴離子的引入，增強了路易斯酸堿性以及對二氧化碳的吸附。這使得該組裝體有望在無助催化劑的情況下催化二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)。
最終，在無助催化劑的情況下，該微米尺度的菱形十二面體超結(jié)構(gòu)對二氧化碳環(huán)加成表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，以及良好的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作通過調(diào)控表面配體的空間分布，實現(xiàn)了對組裝基元結(jié)構(gòu)與對稱性的調(diào)控，為具有新穎性能的超結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑提供了一種新策略。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202314045
DOI: 10.1002/anie.202314045
新聞小貼士：
朱云慶，博士，副教授，博導(dǎo)。研究方向水污染控制工程和光/電催化技術(shù)與過程研究，主持國家重點研發(fā)計劃子課題、國家自然科學(xué)基金項目、陜西省重點研發(fā)計劃項目、浙江省重點研發(fā)計劃項目等國家級和省部級項目8項，企業(yè)委托研究項目8項。申請發(fā)明專利30余件，授權(quán)10余件，其中授權(quán)美國專利1件，已轉(zhuǎn)化專利技術(shù)6項。以第一作者或通訊作者在Angew. Chem.、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B: Environ.、J. Membr. Sci.、Chemosphere、Sci. Rep.等國內(nèi)外期刊發(fā)表SCI論文40余篇，研究成果成功應(yīng)用于中化集團污鹽深度處理項目，博天環(huán)境集團、維爾利環(huán)保集團等的重點水處理工程項目。應(yīng)邀擔(dān)任Frontiers in Chemistry副主編、Chinese Chemical letters青年編委，并擔(dān)任Appl. Catal. B: Environ.、J. Hazard. Mater.、Chemical Engineering Journal、Applied Surface Science等十余個國際權(quán)威期刊審稿人。
（核稿：王念東 編輯：劉倩）
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